近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室碳基資源電催化轉(zhuǎn)化研究組在固體氧化物電解器（SOEC）陽極甲烷重整催化劑設(shè)計方面取得新進展，通過原位溶出技術(shù)構(gòu)筑金屬/氧化物活性界面，開發(fā)出了高效、穩(wěn)定的電化學重整催化劑，并結(jié)合多種原位物理化學表征手段，揭示了SOEC陽極甲烷重整機理。

SOEC因其電解效率高，穩(wěn)定性好，模塊化程度高等優(yōu)勢，被認為是一種具有應(yīng)用潛力的CO2電解器件。在SOEC陽極以甲烷半氧化重整反應(yīng)（POM）替代緩慢的析氧反應(yīng)（OER），有利于降低CO2電解總能耗。然而，傳統(tǒng)的鈣鈦礦陽極材料甲烷重整活性低、穩(wěn)定性差，因此設(shè)計高活性陽極甲烷重整催化劑具有重要意義。

該團隊長期致力于基于固體氧化物電解池的高溫電催化研究，前期利用原位溶出和高溫分散法開發(fā)出了一系列高活性電化學表界面，用于高溫電極反應(yīng)。本工作中，團隊通過調(diào)控La0.6Sr0.4Ti0.3Fe0.7-xCoxO3- 陽極鈣鈦礦中B位Co\Fe比例，優(yōu)化B位過渡金屬溶出能，實現(xiàn)在La0.6Sr0.4Ti0.3Fe0.5Co0.2O3- （LSTFC2）鈣鈦礦表面原位溶出生成平均粒徑最小為7nm、顆粒密度最高為1087個 m-2的CoFe合金納米顆粒，為陽極CH4轉(zhuǎn)化提供了充足活性位點。研究還發(fā)現(xiàn)，電驅(qū)動產(chǎn)生的溢流氧也可進一步促進甲烷吸附活化、抑制積碳形成，從而提升了陽極催化劑活性和穩(wěn)定性。800 C下，LSTFC2陽極CH4轉(zhuǎn)化率可達到86.9%，CO選擇性達到90.1%，連續(xù)穩(wěn)定運行1250 小時無顯著衰減。電化學性能測試表明，陽極引入甲烷半氧化重整反應(yīng)后，CO生產(chǎn)能耗從傳統(tǒng)SOEC的3.46 kWh/m3降低到0.31 kWh/m3。本工作為C1小分子升級轉(zhuǎn)化提供了新的研究思路。

相關(guān)研究成果以“In situ exsolved CoFe alloy nanoparticles for stable anodic methane reforming in solid oxide electrolysis cells” 為題發(fā)表在《焦耳》（Joule）上。該工作的共同第一作者是502組博士研究生郭宜閣和博士后王碩。上述工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金等項目的資助。

文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.joule.2024.04.009